Ο Μύλλερ ανήκει στη συλλογική φωνή των ποιητών που ύμνησαν την αναβίωση της Ελλάδας. Τα ποιήματά του παραμένουν δικαίως ζωντανά πολύ περισσότερο από τα εφήμερα ξεσπάσματα άλλων. Τον Οκτώβριο του 1821 από το βιβλιοπωλείο Άκερμαν (Ackermann) στο Ντέσσαου κυκλοφόρησε η πρώτη έκδοση των Τραγουδιών των Ελλήνων. Με την επιστροφή του στο Ντέσσαου, η δημιουργικότητα του Μύλλερ κορυφώθηκε. Σημαντικό επίτευγμα η ολοκλήρωση μέχρι το 1824 των Τραγουδιών των Ελλήνων
σε τρεις ξεχωριστούς κύκλους. Το 1826 η πτώση του Μεσολογγίου υμνήθηκε με τέσσερα ακόμη τραγούδια του (Missolunghi). Τους κύκλους αυτούς έκλεισε οριστικά ο πρώιμος θάνατός του.
Μέσα από τα ποιήματά του (ο ίδιος τα ονόμαζε «τραγούδια»), τα σημαντικότερα λογοτεχνικά έργα του γερμανικού φιλελληνισμού, ο Μύλλερ έστρεψε με επιτυχία την προσοχή της γερμανικής λογοτεχνικής κοινότητας και των διανοουμένων της εποχής του προς την ελληνική Επανάσταση.[3] Τα φημισμένα ποιήματα όπως «Οι Έλληνες στους φίλους του αρχαίου τους κόσμου» («Die Griechen an die Freunde ihres Altertums»), «Η Κόρη των Αθηνών» («Die Jungfrau von Athen»), «Ο γέρος της Ύδρας» («Der Greis auf Hydra»), «Οι Έλληνες στον Αυστριακό Παρατηρητή» («Die Griechen an den Österreichischen Beobachter»), «Η ελπίδα της Ελλάδας» (Die Hoffnung Griechenlands), «Τα Υδραιόπουλο» («Der kleine Hydriot») και «Το μάθημα της Μανιάτισσας» («Der Mainottin Unterricht»), αποτελούν μέρος της πρώτης συλλογής (1821). Στον τρίτο κύκλο των ποιημάτων βρίσκεται ένα από τα δημοφιλέστερα ποιήματά του, «Η Ελλάς και ο κόσμος» («Hellas und die Welt», 1824).
Κατά τη διάρκεια της Επανάστασης η δημοτικότητα του Μύλλερ ξεπέρασε, όπως λέγεται, ακόμη και αυτήν του Γκαίτε, ο οποίος τον είχε ενθαρρύνει να μεταφράσει στα γερμανικά τη γαλλική εκδοχή των ελληνικών δημοτικών τραγουδιών του Κλωντ Φωριέλ, που είχε κυκλοφορήσει στη Γαλλία το 1825. Η έκδοση του Μύλλερ με τον γερμανικό τίτλο Neugriechische Volkslieder και τον ελληνικό Τραγούδια Ρωμαϊκά, προκάλεσε μεγάλο ενδιαφέρον. Ήδη από το 1815 ο Γκαίτε είχε προσανατολιστεί στις καλλιτεχνικές λαϊκές δημιουργίες και είχε αρχίσει να μεταφράζει το ελληνικό παραδοσιακό μοιρολόι «Ο Χάρος με τους αποθαμένους», καθώς και τα Σύγχρονα ελληνοηπειρωτικά ηρωικά τραγούδια με βάση τα γαλλικά μεταφραστικά πρότυπα. Σε αυτό το πλαίσιο η έκδοση της συλλογής Chants populaires de la Grèce moderne (Παρίσι 1824-25) από τον Γάλλο ιστορικό της λογοτεχνίας Κλωντ Φωριέλ προκάλεσε αίσθηση όχι μόνο στην Γαλλία, αλλά και στην Γερμανία. Για τον Γκαίτε τα δημοτικά τραγούδια διέθεταν ιδιαίτερη αξία, καθώς, σύμφωνα με την ποιητική του θεώρηση, ήταν εκείνα που αποτελούσαν τον θεμέλιο λίθο της παγκόσμιας ποίησης. Αντίθετα, ο Μύλλερ, όπως αναφέρεται στον πρόλογο της συλλογής των Δημοτικών τραγουδιών της σύγχρονης Ελλάδας, προσπάθησε να παρουσιάσει στη διεθνή κοινότητα την ελληνική λαϊκή δημιουργία λόγω της γνήσιας απεικόνισης εκεί του ελληνικού πνεύματος.
Πριν την κυκλοφόρηση της γερμανικής έκδοσης των ελληνικών δημοτικών τραγουδιών ο Μύλλερ είχε ξεκινήσει τη σύνθεση των Τραγουδιών των Ελλήνων. Το εγχείρημα αυτό προϋπέθετε την εξοικείωσή του με τα δομικά και μορφικά στοιχεία της ελληνικής δημοτικής ποίησης, τα οποία θα του επέτρεπαν να συνεχίσει την παράδοση του δημοτικού τραγουδιού. O Μύλλερ καταφεύγει στον πολυσύλλαβο πολιτικό στίχο αντί της ολιγοσύλλαβης ποίησης, δομημένης σε τετράστιχα, με την οποία είχε συνθέσει τα περισσότερα ποιήματά του μέχρι τότε, όπως έκανε με τους κύκλους Η ωραία μυλωνού και Το χειμωνιάτικο ταξίδι. Εκτός από τη ζευγαρωτή ομοιοκαταληξία που διαθέτει δυναμική ποιητική έκφραση μέσω της απρόσμενης ρίμας, και της εναλλαγής ποικίλων μερών του λόγου, ο Mύλλερ χρησιμοποιεί παράλληλα τον τροχαϊκό και τον ιαμβικό στίχο, για να αποφύγει τη ρυθμική επανάληψη και να άρει τη μονοτονία. Στο συνολικό αποτέλεσμα είναι φανερή η εξοικείωσή του με τον ιαμβικό δεκαπεντασύλλαβο και το δημοτικό τραγούδι.
Στον πρώτο κύκλο των τραγουδιών (1821) εκφράζεται με έντονο λυρισμό για τον αγώνα των Ελλήνων. Σε όλη την έκτασή τους κυριαρχούν οι έννοιες της ελευθερίας και της δικαιοσύνης, καθώς και ο αγώνας για τη διεκδίκησή τους, ενώ ασκείται σφοδρή κριτική στις συντηρητικές δυνάμεις και στα μοναρχικά καθεστώτα της Κεντρικής Ευρώπης. Το τραγούδι «Οι Έλληνες στον Αυστριακό Παρατηρητή» αποτελεί ευθεία επίθεση στη συντηρητική αυστριακή εφημερίδα Österreichischer Beobachter (όπως δηλώνεται στον τίτλο), όπου η ελληνική Επανάσταση κατακρινόταν σφοδρά, καθώς οι Έλληνες προβάλλονταν ως ταραχοποιοί απέναντι στην ευρωπαϊκή σταθερότητα. Η κυβέρνηση του Κλέμενς φον Μέττερνιχ (Klemens von Metternich) αντιλήφθηκε ξαφνικά τους κινδύνους που απέρρεαν από την ελληνική εξέγερση για το πολιτικό της σύστημα, το οποίο βασιζόταν στην άνευ όρων αρχή της νομιμότητας. Στα μάτια του Μύλλερ και των άλλων φιλελλήνων, η ελληνική Επανάσταση προμήνυε την κοινωνική και εθνική απελευθέρωση και άλλων κεντροευρωπαϊκών βασιλείων:[4]
Μέσα στους στίχους του ποιήματος «Η ελπίδα της Ελλάδας» («Griechenlands Hoffnung») ο ποιητής συλλογίζεται τον πιθανό αντίκτυπο της ελληνικής Επανάστασης στη διάδοση του πνεύματος της ελευθερίας και του αγώνα για αυτοδιάθεση, σύμφωνα με τις αρχές που πρέσβευε ο Διαφωτισμός:
Εκτός από τα ιστορικά γεγονότα της ελληνικής Επανάστασης ο Μύλλερ αναδεικνύει τον κόσμο και τα ιδεώδη της κλασικής αρχαιότητας στον ύμνο «Η Ελλάς και ο κόσμος». Συνδέει άμεσα την επανάσταση με τα ιδεώδη του κλασικού κόσμου και διευρύνει τη σημασία του αγώνα στον χρόνο και στον χώρο:
Ο Γερμανός ποιητής επαναπροσδιορίζει, επίσης, τον ρόλο των αγωνιστών της Επανάστασης παραλληλίζοντάς τους με αρχαίες ηρωικές μορφές εντός ενός ευρύτερου λογοτεχνικού και ιστορικού γίγνεσθαι.[5] Η Μανιάτισσα, για παράδειγμα, αποτελεί εμβληματική μορφή της διαφύλαξης του απάτητου τοπίου, με την παράδοση της αρχαίας Σπάρτης να ρέει στο αίμα της και να υπαγορεύει την προσήλωσή της στο υπέρτατο χρέος του αγώνα για την ελευθερία:
«Ο μικρός Υδραίος» συμβολίζει τον έμπειρο θαλασσομάχο που αφιερώνεται ολόψυχα στον αγώνα. Είναι αξιοσημείωτο ότι το ποίημα ανήκε για δεκαετίες στην ύλη των γερμανικών σχολικών αναγνωστικών:
Το τραγούδι «Οι Έλληνες στους φίλους του αρχαίου τους κόσμου» είναι μια έκκληση προς τους ξένους που θαυμάζουν τον αρχαίο ελληνικό κόσμο, να μη λιποψυχήσουν και να μην κυριευτούν από φόβο, αλλά να στηρίξουν τον απελευθερωτικό αγώνα των Ελλήνων: